Ma il ritorno di Carlo Felice, i tentennamenti del reggente, i dissidi interni ai carbonari e l’intervento dell’esercito austriaco fecero fallire l’insurrezione e costrinsero il conte piemontese a riparare all’estero: dapprima in Svizzera, a Ginevra, e poi a Parigi dove, pur vivendo sotto falso nome e senza mezzi, riuscì a comporre e pubblicare la sua unica opera organica, La révolution piémontaise. 
Preziose in questo esilio gli furono la compagnia di Luigi Ornato, che preferì seguire «il suo maestro», pur avendo la possibilità di rimanere in Piemonte con la sua famiglia, e l’amicizia sincera del filosofo Victor Cousin che lo difese a spada tratta dall’accusa di cospirazione contro il governo francese e lo ospitò in casa sua a Auteuil. Il processo non riuscì a dimostrare l’accusa di cospirazione per insufficienza di prove, ma Santarosa venne ugualmente espulso dalla Francia e fu costretto a riparare in Inghilterra. 
A Londra il conte visse uno dei periodi più amari del suo esilio, nonostante l’amicizia con un altro profugo piemontese, Giacinto Collegno, e l’incontro e la condivisione degli ideali patriottici con altri due insigni transfughi italiani: Ugo Foscolo e Giovanni Berchet.
In ristrettezze economiche e sentendosi escluso dalla buona società londinese, Santarosa si trasferì a Nottingham, dove riuscì a trovare un’occupazione come professore di lingua italiana e, nel contempo, cominciò a coltivare l’idea di combattere per la libertà e l’indipendenza della Grecia, finché, avuta assicurazione di un incarico rilevante in quella guerra, lasciò l’Inghilterra il 10 novembre 1824, sbarcando due settimane dopo sulle coste del Peloponneso, insieme al fido Giacinto Collegno. 
Ma il governo greco, nonostante le sue ripetute richieste, non gli affidò alcun incarico. Allora il conte decise di partecipare alla guerra nel solo modo che gli era consentito: come soldato semplice e con il nome di Annibale Derossi.